정헌재 교수 연구팀이 실리콘 (Si) 음극에서 탄산염계 전해질의 분해 메커니즘을 규명한 연구 성과를 미국화학회 (American Chemical Society)가 발간하는 저명 SCIE 저널 'ACS Applied Materials & Interfaces'에 게재하였다. 

논문 제목은 “Reactivity of Carbonate Solvent Electrolytes on Lithium Silicon Anodes”로, 리튬이온전지에서 차세대 고용량 음극 후보인 실리콘 전극과 다양한 탄산염계 전해질 조합 간의 초기 반응성을 전산 모사 (Density functional theory, Ab initio molecular dynamics)를 통해 체계적으로 분석한 연구이다. 

연구팀은 LiPF6 염을 기반으로 여러 전해질 조성을 비교하여, 전해질 분해와 비균일 고체전해질계면 (SEI) 형성이 실리콘 음극의 리튬화 정도, 용매 조성, 첨가제 종류에 따라 어떻게 달라지는지를 규명했다. 그 결과, EMC 기반 전해질에 VC를 첨가한 조성이 실리콘 음극과의 반응성이 가장 낮아 안정한 SEI 형성을 유도하는 반면, FEC는 높은 전자 친화도로 인해 보다 빠른 분해와 두꺼운 SEI 형성을 촉진함을 보였습니다. 또한 LiPF6 염 자체는 초기 단계에서는 비교적 안정하고, 실제 SEI 형성은 주로 용매·첨가제 분해에 의해 지배된다는 점을 확인하였다. 

이번 연구는 전해질 조성과 첨가제 선택에 따라 실리콘 음극의 초기 계면 반응성과 수명 특성이 어떻게 달라지는지에 대한 원자 수준 설계 지침을 제시함으로써, 고에너지·장수명 실리콘 기반 리튬이온전지 개발에 중요한 이론적 기반을 제공하였다. 

논문 제목: Reactivity of Carbonate Solvent Electrolytes on Lithium Silicon Anodes

논문 링크: https://doi.org/10.1021/acsami.5c08232

저자: 정헌재 (Heonjae Jeong), Christopher S. Johnson​